11–15 августа 1962 года в качестве пилота космического корабля «Восток-3» совершил космический полёт продолжительностью 3 суток 22 часа 22 минуты. Это был первый многосуточный космический полёт. В ходе полёта А.Г. Николаев впервые отвязывался от кресла и парил в невесомости. Это был самый продолжительный космический полёт на тот момент.